苯并-15-冠-5-修饰的ADT型铁氢化酶活性中心模型的电催化产氢行为

doi:10.7517/j.issn.1674-0475.2011.04.241

影像科学与光化学 ›› 2011, Vol. 29 ›› Issue (4): 241-245.DOI: 10.7517/j.issn.1674-0475.2011.04.241

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苯并-15-冠-5-修饰的ADT型铁氢化酶活性中心模型的电催化产氢行为

王红艳^1,2, 陈彬¹, 佟振合¹, 吴骊珠¹

1. 中国科学院理化技术研究所光化学转换与功能材料重点实验室, 北京100190;
2. 中国科学院研究生院, 北京100049

收稿日期:2011-06-02 修回日期:2011-06-09 出版日期:2011-07-23 发布日期:2011-07-23
通讯作者: 吴骊珠
基金资助:
科技部国家重点基础研究发展规划项目(2007CB808004,2009CB220008);国家自然科学基金资助项目(20732007,50973125);中科院知识创新工程太阳能行动计划KGCX2-YW-389

Synthesis and Characterization of Benzo-15-crown-5 Modified Hydrogenases Mimic

WANG Hong-yan^1,2, CHEN Bin¹, TONG Zhen-he¹, WU Li-zhu¹

1. Key Laboratory of Photochemical Conversion and Optoelectronic Materials, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, P.R.China;
2. Graduate University of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, P.R.China

Received:2011-06-02 Revised:2011-06-09 Online:2011-07-23 Published:2011-07-23

摘要/Abstract

摘要： 利用Sonogashira反应,以较高的产率将苯并-15-冠-5-基团修饰到铁氢化酶活性中心,得到了结构新颖的ADT型模型化合物1,电化学研究表明该化合物能够催化还原醋酸放出氢气,具有明显的产氢活性.

关键词: 铁氢化酶模拟, 冠醚, 偶联反应, 电催化

Abstract: [Fe-Fe] Hydrogenases can catalyze proton into hydrogen(H₂) reversibly in nature.Herein,a benzo-15-crown-5 modified [Fe-Fe] hydrogenase mimics 1 has been successfully synthesized by the Sonogashira reaction.Electrochemical studies indicate that 1 is an active catalyst for H₂ production under the electrochemical conditions.

Key words: [Fe-Fe]hydrogenase mimic, crown ether, Sonogashira reaction, electrocatalysis

中图分类号:

王红艳, 陈彬, 佟振合, 吴骊珠. 苯并-15-冠-5-修饰的ADT型铁氢化酶活性中心模型的电催化产氢行为[J]. 影像科学与光化学, 2011, 29(4): 241-245.

WANG Hong-yan, CHEN Bin, TONG Zhen-he, WU Li-zhu. Synthesis and Characterization of Benzo-15-crown-5 Modified Hydrogenases Mimic[J]. Imaging Science and Photochemistry, 2011, 29(4): 241-245.

参考文献

[1] Holm R H,Kennepohl P,Solomon E I,et al.Structural and functional aspects of metal sites in biology[J].Chem.Rev.,1996,96(7):2239-2314.
[2] Frey M.Hydrogenases:Hydrogen-activating enzymes[J].Chem.Bio.Chem.,2002,3(2-3):153-160.
[3] Peters J W,Lanzilotta W N,Lemon B J,et al.X-ray crystal structure of the Fe-only Hydrogenase(CpI)fromclostruidium pasteurianum to 1.8 angstrom resolution[J].Science,1998,282(5395):1853-1858.
[4] Van Der Spek T M,Arendsen A F,Happe R P,et al.Similarities in the architecture of the active sites of Ni-hydrogenases and Fe-hydrogenases detected by means of infrared spectroscopy[J].Eur.J.Biochem.,1996,237:629-634.
[5] Nicolet Y,Piras C,Legrand P,et al.Desulfovibrio desulfuricans iron hydrogenase:the structure shows unusu-al coordination to an active site Fe binuclear center[J].Structure,1999,7(1):13-23.
[6] Capon J F,Gloaguen F,P tillon F Y,et al.Electron and proton transfers at diiron dithiolate sites relevant to thecatalysis of proton reduction by the[FeFe] -hydrogenases[J].Coord.Chem.Rev.,2009,253(9-10):1476-1494.
[7] Tard C,Pichett C J,et al.Structural and functional analogues of the active sites of the [Fe]^-,[NiFe]^-,and [FeFe]^- hydrogenases[J].Chem.Rev.,2009,109(6):2245-2274.
[8] Liu X,Ibrahim S K,Tard C,et al.Iron-only hydrogenase:synthetic,structural and reactivity studies of modelcompound[J].Coord.Chem.Rev.,2005,249(15-16):1641-1652.
[9] Sun L,kermark B,Ott S,et al.Iron hydrogenase active site mimics in supramolecular systems aiming for light-driven hydrogen production[J].Coord.Chem.Rev.,2005,249(15-16):1653-1663.
[10] Zhao Y P,Wang X J,Wang J J,et al.Tetrathiafulvalene derivatives bearing a crown ether with intramolecularcharge transfer properties:synthesis and cation binding studies[J].New.J.Chem.,2009,33(4):813-817.
[11] Lawrence J D,Li H,Rauchfuss T B,et al.Beyond Fe-only hydrogenases:N-functionalized 2-aza-1,3-dithio-lates Fe₂[(SCH₂)₂NR] (CO)_x(x=5,6)[J].Chem.Commun.,2001,16:1482-1483.
[12] Si G,Wang W G,Wang H Y,et al.Facile synthesis and functionality-dependent electrochemistry of Fe-onlyhydrogenase mimics[J].Inorg.Chem.,2008,47(18):8101-8111.
[13] 司刚,佟振合,吴骊珠,等.巯基乙酸酯官能团修饰的铁氢化酶模拟化合物的合成及表征[J].影像科学与光化学,2008,26(5):337-342.Si G,Tung C H,Wu L Z,et al.Synthesis and characterization of Fe-only hydrogenase model complex bearingmercaptoacetate group[J].Imaging Science and photochemistry,2008,26(5):337-342.
[14] Gloaguen F,Rauchfuss T B.Small molecule mimics of hydrogenases:hydrides and redox[J].Chem.Soc.Rev.,2009,38:100-108.
[15] Chong D,Georgakaki I P,Mejia-Rodriguez R,et al.Electrocatalysis of hydrogen production by active site ana-logues of the iron hydrogenase enzyme:structure/function relationships[J].Dalton Trans.,2003,21:4158-4163.

苯并-15-冠-5-修饰的ADT型铁氢化酶活性中心模型的电催化产氢行为

Synthesis and Characterization of Benzo-15-crown-5 Modified Hydrogenases Mimic

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[1]	李文廷, 侯朋飞, 康鹏. 氮化铌电催化还原CO₂[J]. 影像科学与光化学, 2019, 37(2): 107-117.
[2]	刘思, 辛芝娟, 雷又嘉, 王红艳. [N₂O₂]型镍基配合物在中性水溶液中产氢性能的研究[J]. 影像科学与光化学, 2017, 35(5): 765-770.
[3]	蔡溶, 傅文甫. 基于配合物前驱体的CuO原位制备与电催化产氧活性研究[J]. 影像科学与光化学, 2015, 33(5): 403-410.
[4]	司刚, 佟振合, 吴骊珠. 巯基乙酸酯官能团修饰的铁氢化酶模拟化合物的合成及表征[J]. 影像科学与光化学, 2008, 26(5): 337-342.
[5]	俞天智, 丁宪生, 赵玉玲, 钱隆, 范多旺. 开链冠醚Schiff碱配体与过渡金属离子相互作用研究[J]. 影像科学与光化学, 2008, 26(2): 109-115.
[6]	江华, 许慧君, 沈淑引, 周庆复. 蒽醌冠醚铕离子络合物分子内能量转移[J]. 影像科学与光化学, 2000, 18(3): 223-228.
[7]	李晖, 许慧君, 周庆复. 冠醚取代蒽醌超分子体系的设计与合成及分子内能量转移的研究[J]. 影像科学与光化学, 2000, 18(1): 58-62.
[8]	李东升, 吕功煊, 李树本. 有机无机纳米复合光电材料研究进展[J]. 影像科学与光化学, 1999, 17(4): 364-375.
[9]	佟振合, 许晓赫. 冠醚连接的给体-受体化合物中分子内远程三重态能量传递[J]. 影像科学与光化学, 1998, 16(4): 295-299.
[10]	黎甜楷, 徐京梅, 赵为, 蒋青, 谢明贵. 双臂胆甾醇酯型氮杂冠醚化合物的LB膜研究[J]. 影像科学与光化学, 1997, 15(2): 126-131.
[11]	熊国祥, 许慧君. 冠醚取代酞菁超分子体系的光谱性能研究[J]. 影像科学与光化学, 1996, 14(2): 132-137.
[12]	符玉华, 金磊, 赵艳, 马凤云, 周本茂. 系列冠醚化合物对卤化银乳剂的增感作用初探[J]. 影像科学与光化学, 1996, 14(2): 163-169.
[13]	李晓玲, 周本茂, 张成刚. 冠醚化合物对乳剂的增感作用[J]. 影像科学与光化学, 1994, 12(3): 201-206.
[14]	李晓玲, 周本茂. 冠醚化合物对乳剂晶体外延生长的调变作用[J]. 影像科学与光化学, 1993, 11(4): 356-360.
[15]	李晓玲, 周本茂. 冠醚化合物做为晶体生长的物理成熟剂[J]. 影像科学与光化学, 1993, 11(4): 361-365.