单原子催化的关键进展与未来挑战

doi:10.7503/cjcu20220043

摘要/Abstract

摘要：

单原子催化剂(SACs)兼具均相与多相催化剂的双重优势, 表现出最大化的原子利用率、超高的本征活性与选择性以及易与产物分离的特点, 受到人们的广泛关注. 然而, 由于单个原子较高的表面能以及不稳定性, 设计与制备单原子催化剂仍是一大挑战. 本文综合评述了近年来单原子催化剂的稳定化策略、高载量催化剂的制备方法以及批量制备技术等方面的关键研究进展, 并简要分析了单原子催化剂未来发展所面临的问题与挑战, 最后对单原子催化的发展方向进行了展望.

关键词: 单原子催化剂, 稳定策略, 高负载量, 批量制备

Abstract:

Single-atom catalysts（SACs）， which combines the advantages of homogeneous and heterogeneous catalysts， have attracted great research interest due to their maximum atomic utilization efficiency， superior catalytic performance and easy separation from reaction systems. However， due to the high surface energy and thus instability of single atoms， it remains a great challenge to rational design and fabricate stable SACs. In this review， we summarized and discussed the advances of stabilizing strategies， high-loading synthesis and batch preparation for SACs in recent years. We also envisioned the challenges on the future development of SACs. Finally， the research prospect of single-atom catalysis was forecasted.

Key words: Single-atom catalyst, Stabilizing strategy, High-loading synthesis, Batch preparation

中图分类号:

O614

TrendMD:

庄嘉豪, 王定胜. 单原子催化的关键进展与未来挑战. 高等学校化学学报, 2022, 43(5): 20220043.

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图/表 12

Fig.1 Illustration of SACs development and future challenges

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Fig.4 Stabilizing single metal atoms by metal?metal bond(A) Atomically resolved elemental mapping of Ru1?Pt3Cu[68]. Copyright 2019, Springer Nature. (B) Models and catalytic performance of alkynes semi?hydrogenation reaction of Pd1/Cu(111) and Pd1/Cu(100) surface[69]. Copyright 2020, Springer Nature. (C) High?resolution STEM Z?contrast images and approaching “real” APRM of fresh and used Pt/α?MoC catalyst[71]. Copyright 2017, Springer Nature.

Fig.5 Synthesis of SACs with high metal loadings(A) AC?HAADF?STEM images and structure model of SAS?Fe[72]. Copyright 2020, Wiley?VCH. (B) The proposed method based on the crosslinking and self?assembly of GQDs[73]. Copyright 2021, Springer Nature. (C) Strategy for the preparation of UHD?SACs[74]. Copyright 2021, Springer Nature.

Fig.6 Vapor transport strategies for SACs preparation(A) Schematic of the top?down synthesis of the preparation of Cu?SAs/N?C[75]. Copyright 2018, Springer Nature. (B) AC?HAADF?STEM images of Ru1/MAFO?900 sample[76]. Copyright 2020, Springer Nature.

Fig.7 Solid synthesis strategies for SACs preparation(A) Scheme of the solid synthesis of Fe?doped?ZIF?8 crystal and carbonization for final Fe?N?C catalyst[77]. Copyright 2018, Wiley?VCH. (B) Fabrication process of Pd1/ZnO?10[83]. Copyright 2019, the authors.

Fig.9 In situ fine structure characterizations for SACs(A) In situ ETEM and in situ XRD characterization of the thermal transformation and surface reconstruction from AgNP/MnO2 to Ag1/MnO2[89]. Copyright 2020, Wiley?VCH. (B) In situ XAFS spectra change of the Ru K?edge[68]. Copyright 2019, Springer Nature.

Fig.10 Construction of complex single?atom system[95](A) O2 adsorption models and Gibbs free energy diagram for ORR on Fe?N4 and Fe?N4/Pt?N4; (B) synthesis process of Fe?N4/Pt?N4@NC. Copyright 2021, Wiley?VCH.

Fig.11 Unique catalytic performances of SACs(A) HAADF?STEM image, corresponding surface model and elemental mapping of RuNi1 NCs, and the histograms of mass activities of Pt/C, Ru, Ru?Ni, and RuNi1 before and after stability tests[97]. Copyright 2020, American Chemical Society. (B) Illustration of the preparation process of FeN3P?SAzyme, and cell viability of HepG2 hepatoma cells and time?dependent cell death with FeN3P? SAzyme, FeN4?SAzyme and Fe3O4 nanozyme[100]. Copyright 2021, Springer Nature.

Fig.12 Stability of SACs under reaction conditions(A) Schematic overview of the SACs evolution during CO oxidation[101]. Copyright 2021, Springer Nature. (B) The charge density differences and stability of FeCoN5P1 and FeCoN6[102]. Copyright 2021, Springer Nature.

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