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Study on Growth Mechanism of Atomically Thin WS2 Crystals and their Characterization

원자수준의 두께를 갖는 이황화 텅스텐 결정의 성장과정과 성질분석에 대한 연구

초록/요약

Recently, two dimensional atomic-layered transition metal dichalcogenides (TMDCs) such as molybdenum disulfide (MoS2) and tungsten disulfide (WS2) have been intensively studied in the last decades due to their semiconducting electronic band structure unlike a metallic graphene. The single-layered TMDCs are very attractive materials for photonic and optoelectronic applications because it has outstanding optical properties including the high quantum yield and the large exciton binding energy reaching up to 1 eV, which are absent in the bulk TMDCs. However, the understanding of nucleation and growth mechanism to realize the large-scale singe-layered TMDCs is still lacking. In this paper, we have studied the two series of single-layered WS2 crystals which varies the growth temperature and time by using thermal chemical vapor deposition (CVD) method. The powder of sulfur (S) and WO3 was used as the source and PTAS (Perylen-3, 4, 9, 10-tetracaboxylic acid tetrapotassium salt) was introduced as the promoter for the CVD growth. The as-grown WS2 crystals show the single layer domain size of ~ 20 m and the good optical/structural properties. Using the transmission electron microscopy (TEM), atomic force microscopy (AFM), and Raman scattering analyses, we confirmed the nucleation site is formed by the thick single-crystal WS2 which is not an intermediate form. We demonstrate that growth mode is gradually changed from 3D to 2D as the growth temperature increase 650 ~ 750 ℃ to 800 ~ 850 ℃, indicating the 3D nucleation site is early formed at initial stage and sufficient heat energy is required to facilitate the well-expandable the 2D mode after nucleation. Meanwhile, the ratio of domain- to core-size decreases and the optical property degrades as the growth time increases. These results clearly show that bulk phase of WS2 has thermodynamical stability compared to 2D phase and source deficient condition is reached with increasing the growth time. Our results offer new insight into the formation of 3D nucleation site in initial growth step and the presence of limited length-scale for the domain size in the growth of single-layered TMDCs.

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초록/요약

본 연구는 널리 알려진 이차원 물질 중 하나인 이황화 텅스텐 (WS2) 단층의 성장과정과 성질을 분석한 내용을 담고 있다. 최근 몇 년간 금속의 성질을 띠는 그래핀의 약점을 대체할 수 있는 물질로 WS2 같은 이차원 반도체가 제안되었고, 많은 연구가 진행되어왔다. WS2 같은 이차원 반도체들은 원자 수준으로 얇고 투명하면서 직접천이를 하기 때문에 다양한 광전자 소자로 응용이 가능하다. 특히 WS2는 다른 이차원 반도체들에 비해 뛰어난 광학적 성질이 보고되고 있어 잠재성이 높은 물질이다. 하지만 대면적의 단층 WS2를 합성을 위해 핵 생성 및 성장 과정에 대한 이해는 아직 부족한 실정이다. 이 논문은 다양한 조건으로 WS2를 성장 시키고 성질을 분석하여 핵 생성 및 성장에 대한 과정을 제안한다. 여러 조건의 시편으로부터 우리는 WS2 단층 성장과 핵 생성에 대해 3 가지의 사실을 알 수 있었다. 1) WS2 2차원 성장은 삼각형 모양의 WS2 박막 중심에 있는 핵에 의해서 쉽게 일어나고 이 핵은 단결정의 WS2이다. 2) 단층의 WS2성장에는 임계크기(20μm)가 있는데 그 이유는 이차원 성장을 할 때 WS2 분자가 표면을 확산하는 거리에 제한이 있는 것으로 보인다. 3) 광학적 분석을 통하여 품질이 높은 WS2 합성 조건을 찾았다. 이 연구는 TMDCs 단층 성장 과정에 대한 새로운 방향을 제시하여 고품질의 대면적 단층 성장에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.

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목차

I. Introduction 1--
1.1 Motivation 1--
1.2 Preceding researches 2--
1.2.1 Growth methods 2--
1.2.2 Nucleation and growth mechanism 6--
1.3 Background principles of nucleation and growth 9--
1.3.1 Homogeneous nucleation 9--
1.3.2 Heterogeneous nucleation 11--
II. EXPERIMENTAL DETAILS 14--
2.1 Experimental equipment 14--
2.1.1 Thermal Chemical Vapor Deposition 14--
2.1.2 Photoluminescence 15--
2.1.3 Raman spectroscopy 16--
2.2 Experimental methods 18--
2.2.1 Substrate preparation 18--
2.2.2 WS2 growth 19--
III. RESULTS AND DISCUSSION 21--
3.1 Surface morphology 21--
3.2 Nucleation site 23--
3.3 Growth mechanism 28--
3.4 Optical characterization 31--
IV. CONCLUSION 34

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