Spectroscopie ultra-sensible des gaz ; détection de polluants Ultra-sensitive gas spectroscopy; pollutant detection
Novel non-linear optical techniques for diagnostics: laser-induced gratings and two-colour four-wave mixingRéseaux induits par laser et mélange à quatre ondes résonnant à deux couleurs : application au diagnostic

https://doi.org/10.1016/S1296-2147(01)01241-0Get rights and content

Abstract

Electrostriction, population transfer caused by absorption of laser energy and subsequent thermalization are the most important mechanisms responsible for the formation of laser-induced gratings. Applying time resolved light diffraction from electrostrictive gratings allows for the measurements of thermodynamic properties like temperature, gas composition, and flow velocity. Thermal gratings can be employed as a very sensitive spectroscopic tool.

The Two-Colour Four-Wave Mixing (TCFWM) signal formed by a non-resonant pump laser and a resonant probe laser in an acetylene/air diffusion flame comprises of contributions due to soot and C2, the latter is generated by vaporising the soot. Profile measurements across the flame have shown that the signal composition changes within the flame.

Intermediate level labelling by Two-Colour Resonant Four-Wave Mixing Spectroscopy (TC-RFWM) is applied to reduce the spectral complexity of molecular spectra. In addition, we observe extra resonances forbidden by a conventional three-level scheme in OH- and NH-containing flames. A detailed investigation shows that the newly observed TC-RFWM resonances are induced by collisional energy transfer within the population, alignment and orientation gratings formed in both electronic states that are coupled to the laser fields.

Résumé

Les mécanismes principaux de formation des réseaux induits par laser sont l'électrostriction et la redistribution, lors des collisions, de l'énergie photonique absorbée par le milieu. La diffusion par des réseaux électrostrictives d'un faisceau laser décalée dans le temps permet de mesurer la température, la composition d'un milieu gazeux et des écoulements aérodynamiques.

Les réseaux thermiques sont un instrument de diagnostic très sensible.

Le signal de mélange à quatre ondes à deux couleurs (Two-Color Four-Wave Mixing, TCFWM) généré avec un faisceau pompe non résonnant et un faisceau sonde résonnant dans une flamme à diffusion d'air et d'acétylène se compose d'une contribution due aux suies et d'une contribution due au C2 qui se forme en vaporisant la suie. La mesure des profils spatiaux à travers la zone de réaction montrent que la composition de ce signal change dans la flamme.

L'utilisation du mélange à quatre ondes résonnant à deux couleurs (TC-RFWM) permet de beaucoup simplifier les spectres moléculaires denses en «marquant » les niveaux intermédiaires. Les spectres TC-RFWM résonnants sur OH et NH en flamme présentent des raies supplémentaires qui sont interdites par un modèle à trois niveaux. Nous avons montré que ces résonances dérivent d'une redistribution de l'énergie par des collisions entre les réseaux de population, d'alignement et d'orientation générés dans les deux niveaux connectés par la résonance excitée par le laser.

References (19)

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Cited by (12)

  • Infrared-ultraviolet double-resonance spectroscopy of OH in a flame

    2003, Chemical Physics Letters
    Citation Excerpt :

    An infrared (IR) laser beam pumps a rovibrational transition in the ground electronic state of OH, and a UV laser beam probes an electronic transition originating from the labeled level. There have been only a few previous reports of TC-RFWM experiments of free radicals [6–8], none of which used an IR pump transition, and we are not aware of any prior report of TC-PS using pulsed lasers. We compare spectra, examine collisional effects, and consider how the signal in each case is related to parameters such as molecule density, transition probability, and laser intensity.

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Present address: Physik-Bibliothek, Eidg. Technische Hochschule, 8093 Zürich (ETHZ), Switzerland.

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