Chlorine-36 and the initial value problem

Abstract

 Chlorine-36 is a radionuclide with a half-life of 3.01×10⁵a. Most ³⁶Cl in the hydrosphere originates from cosmic radiation interacting with atmospheric gases. Large amounts were also produced by testing thermonuclear devices during 1952–58. Because the monovalent anion, chloride, is the most common form of chlorine found in the hydrosphere and because it is extremely mobile in aqueous systems, analyses of both total Cl^– as well as ³⁶Cl have been important in numerous hydrologic studies. In almost all applications of ³⁶Cl, a knowledge of the initial, or pre-anthropogenic, levels of ³⁶Cl is useful, as well as essential in some cases. Standard approaches to the determination of initial values have been to: (a) calculate the theoretical cosmogenic production and fallout, which varies according to latitude; (b) measure ³⁶Cl in present-day precipitation and assume that anthropogenic components can be neglected; (c) assume that shallow groundwater retains a record of the initial concentration; (d) extract ³⁶Cl from vertical depth profiles in desert soils; (e) recover ³⁶Cl from cores of glacial ice; and (f) calculate subsurface production of ³⁶Cl for water that has been isolated from the atmosphere for more than one million years. The initial value from soil profiles and ice cores is taken as the value that occurs directly below the depth of the easily defined bomb peak. All six methods have serious weaknesses. Complicating factors include ³⁶Cl concentrations not related to cosmogenic sources, changes in cosmogenic production with time, mixed sources of chloride in groundwater, melting and refreezing of water in glaciers, and seasonal groundwater recharge that does not contain average year-long concentrations of ³⁶Cl.

Résumé

Le chlore-36 est un radionucléide de période 3.01×10⁵a. Pour l'essentiel, le ³⁶Cl dans l'hydrosphère provient des effets du rayonnement cosmique sur les gaz atmosphériques. De grandes quantités de ³⁶Cl ont aussi été produites au cours des essais thermonucléaires entre 1952 et 1958. Du fait que l'anion chlorure est la forme la plus courante de chlore rencontrée dans l'hydrosphère et parce qu'il est extrêmement mobile en solution aqueuse, les analyses à la fois de Cl^– total et de ³⁶Cl ont montré leur intérêt dans de nombreuses études hydrologiques. Dans presque toutes les applications du ³⁶Cl, une connaissance des teneurs initiales, ou "pré-anthropogéniques", en ³⁶Cl est utile, sinon même nécessaire dans certains cas. Les approches classiques pour déterminer les teneurs initiales ont été: (a) le calcul de la production cosmique théorique et la retombée, variable en fonction de la latitude; (b) la mesure de ³⁶Cl dans les précipitations actuelles et l'hypothèse que les composantes anthropogéniques peuvent être négligées; (c) l'hypothèse que l'eau souterraine peu profonde est marquée par la concentration initiale; (d) l'extraction de ³⁶Cl d'un profil vertical dans des sols de régions désertiques; (e) l'extraction de ³⁶Cl de carottes de glace; et (f) le calcul de la production souterraine de ³⁶Cl pour de l'eau qui a été isolée de l'atmosphère pendant plus d'un million d'années. La valeur initiale tirée des profils de sol et de glace est prise comme la valeur qui apparaît immédiatement au-dessous du pic facilement identifiable des essais thermonucléaires. Ces six méthodes présentent toutes des défauts majeurs. Des facteurs de complication concernent des teneurs en ³⁶Cl indépendantes de la production cosmique, des changements dans la production cosmique au cours du temps, des mélanges de chlorures d'origines différentes dans l'eau souterraine, la fonte et le regel de l'eau des glaciers, la recharge saisonnière des nappes dont la teneur en ³⁶Cl est différente de la moyenne annuelle.

Resumen

El Cloro-36 es un radionúclido con una vida media de 3.01×10⁵ años. La mayoría del ³⁶Cl en la hidrosfera se origina por la interacción de la radiación cósmica con los gases atmosféricos. También se produjeron grandes cantidades en las pruebas termonucleares que tuvieron lugar entre 1952–58. Al tratarse de un anión monovalente, el cloruro es la forma más común en que se presenta el cloro en la hidrosfera, y al ser extremadamente móvil en sistemas acuosos, los análisis tanto de Cl^– total como de ³⁶Cl han tenido gran importancia en muchos estudios hidrológicos. En la mayoría de aplicaciones del ³⁶Cl, el conocimiento de los niveles iniciales (pre-antropogénicos) de ³⁶Cl es esencial. Los métodos tradicionales para la determinación de los valores iniciales han sido: (a) calcular la producción cosmogénica teórica y su aporte a la superficie de la Tierra, que varía en función de la latitud; (b) medir el ³⁶Cl en las precipitaciones actuales, asumiendo que las contribuciones antropogénicas son despreciables; (c) asumir que las aguas subterráneas más superficiales mantienen la concentración inicial; (d) extraer los contenidos de ³⁶Cl en perfiles verticales profundos en suelos desérticos; (e) realizar la misma operación en muestras de hielo glaciar; y (f) calcular la producción subsuperficial de ³⁶Cl para un agua que lleva sin contacto con la atmósfera durante más de un millón de años. El valor inicial de los perfiles de suelo y de las muestras de hielo se toma como el valor que se presenta directamente por debajo del punto que marca el pico producido por las bombas, y que es fácilmente identificable. Los seis métodos tienen sus puntos débiles. Entre los factores que complican la interpretación se incluyen las concentraciones de ³⁶Cl no relacionadas con fuentes cosmogénicas, las variaciones temporales en la producción cosmogénica, la mezcla de fuentes de cloruro en las aguas subterráneas, el deshielo y recongelación del agua en los glaciares, y la recarga estacional que contiene concentraciones de ³⁶Cl que no se corresponden con el promedio anual.