German Title: Gefährdungspotential durch Schadstoffe für aquatische Systeme und Überflutungsflächen im Hochwasserfall - In vitro-Biotests, chemische Analyse und Fraktionierungsmethoden

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Abstract

Scope of the present study is the development and application of aquatic in vitro bioassays and methods of effect-directed analysis (EDA). It aims at investigating contamination of suspended particulate matter (SPM) and pollution of inundated sites and riparian aquifer, respectively. In the first part of this study, SPM was sampled during flood events and toxicological activities were determined. The second part of the study dealt with possible conflict of interests between flood management (operation of retention basins) and drinking water supply (sustainment of water protection areas). Cytotoxic potencies were determined with the Neutral Red retention assay and dioxin-like and aryl hydrocarbon receptor mediated activities with the 7 ethoxyresorufin-o deethylase (EROD) assay, both using RTL W1 cells derived from rainbow trout (Oncorhynchus mykiss). Both bioassays indicated elevated potencies assoviated with SPM sampled during flood events. Highly active samples were fractionated in order to determine effective compounds. Strongly persistent compounds had an only minor contribution to total biological effects, whereas less persistent substances caused the bulk of biological activity. Chemical analysis showed that compounds analyzed with priority are not capable of adequately explaining the biological effects measured. Non-priority and a priori unknown compounds were mainly effective. The second part of the study aimed to investigate impacts of river contaminants to inundated sites and aquifer in flood events. For this end, the biotest battery was extended with the Ames Fluctuation assay and the bacterial tester strains TA98 and TA100 (Salmonella typhimurium) to detect mutagenic activity, as well as the Yeast Estrogen Screen (YES) assay with bakery yeast (Saccharomyces cerevisiae) to determine endocrine activity. Further, a recently developed method of effect-directed analysis (EDA) was used to separate more polar compounds in SPM and soil. Less persistent compounds were shown to be highly active. However, more polar compounds caused the highest effects. In accordance to findings of the first part of the study, chemical analysis showed that priority compounds only made a minor contribution to biological effects. River contaminant infiltration in the aquifer was assessed following a flood event with a recurrence interval of ten years by measurement of a tracer compound and hormonal activity. Both parameters indicated contamination of the aquifer following the flood. Water that was sampled in the hinterland showed delayed effects and, thus, indicated mass transport in groundwater layers over elevated distances. The findings of this study document high contamination of flood SPM that may be deposited at inundated sites. In particular, increased biological effects and chemical loads of more polar compounds indicate an increased impact of contaminant transfer through soil and aquifer contamination. Furthermore, infiltration and increased toxicological effects indicate a general risk of groundwater contamination in consequence of flood events. The results of the present study directly contribute to a manual assisting stakeholders and operators of retention basins and waterworks to a priori avoid potential conflict of interests and, thus, could directly be implemented in practical work.

Translation of abstract (German)

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Entwicklung und Anwendung von In vitro-Biotests und Methoden der Effekt-dirigierten Analyse (EDA). Ziel ist die Untersuchung der Belastung von Schwebstoff (SPM) sowie des Schadstoffeintrags auf Retentionsflächen und in den flussnahen Aquifer. Dazu wurden im ersten Teil der Studie SPM aus Hochwasser entnommen und hinsichtlich toxischer Wirksamkeiten untersucht. Im zweiten Teil wurde an einem Modellstandort untersucht, ob es zu einem Interessenkonflikt zwischen Hochwassermanagement (Betrieb von Retentionsräumen) und Trinkwasserversorgung (Erhaltung von Wasserschutzgebieten) kommen kann. Zytotoxische Schädigungspotentiale wurden im Neutralrot-Test und Dioxin-ähnliche und Arylhydrocarbonrezeptor- vermittelte Wirksamkeit im 7-ethoxyresorufin-o-deethylase (EROD)-Assay mit RTL-W1-Zellen der Regenbogenforelle (Oncorhynchus mykiss) untersucht. In beiden Biotests wurden erhöhte Wirksamkeiten durch SPM aus Hochwasser ermittelt. Zur Bestimmung der Effektverursachenden Substanzklassen wurden hoch wirksame Proben fraktioniert. Während Fraktionen mit sehr persistenten Schadstoffen nur geringe Effekte bewirkten, wurde der Großteil der biologischen Wirksamkeit durch mäßig persistente Verbindungen verursacht. Mittels chemischer Analytik konnte gezeigt werden, dass prioritär untersuchte Kontaminanten die ermittelten Effekte nicht hinreichend erklären konnten. Nicht-prioritäre und a priori unbekannte Substanzen wiesen folglich die größten Schädigungspotentiale auf. Der zweite Teil der Studie befasste sich mit der Fragestellung, ob Kontaminanten aus dem Fluss im Hochwasserfall zu einer Belastung von Überflutungsflächen sowie des Aquifers führen können. Zur Bearbeitung dieser komplexen Fragestellung wurde die eingesetzte Biotestbatterie erweitert und zusätzlich mutagene Potentiale im Ames-Fluktuationstest mit den Bakterienstämmen TA98 und TA100 (Salmonella typhimurium) sowie hormonelle Aktivität im Yeast Estrogen Screen (YES)-Assay mit Bäckerhefe (Saccharomyces cerevisiae) gemessen. Weiterhin wurde eine neuartige, kürzlich entwickelte Methode der Effekt-dirigierten Analyse (EDA) zur Anwendung gebracht, mittels derer erstmals auch polarere Substanzen in SPM und Bodenproben für die Biotestung aufgetrennt wurden. Hohe Wirksamkeiten wurden für mäßig persistente Schadstoffe ermittelt. Die größten Wirksamkeiten wiesen jedoch polare Verbindungen auf. Mittels erweiterter chemischer Analytik konnte gezeigt werden, dass, in Übereinstimmung mit den Ergebnissen aus dem ersten Teil der Studie, die prioritären Schadstoffe nur zu einem sehr geringen Anteil zur biologischen Gesamtwirksamkeit beitrugen. Weiterhin wurden die Auswirkungen der Infiltration von Schadstoffen aus Flüssen in den Aquifer anhand eines Hochwassers mit einem Wiederkehrintervall von zehn Jahren untersucht. Zu diesem Zweck wurde das Vordringen von Flusswasser durch den Nachweis einer Leitsubstanz sowie die Veränderung hormoneller Wirksamkeiten infolge des Hochwassers erfasst. Beide Parameter wiesen auf eine direkte Beeinflussung des Aquifers durch das Hochwasser hin. Effekte von Proben die mit größerem Abstand zum Fluss entnommen worden waren wiesen eine zeitliche Verzögerung auf, die auf Stoffinfiltration in den Grundwasserleiter hinweist. Die Ergebnisse dieser Dissertation belegen eine hohe Schadstoffbelastung von Schwebstoffen aus Hochwasser, die auf Überflutungsflächen abgelagert werden können. Insbesondere die hohen Belastungen mit eher polaren Verbindungen machen einen Stoffeintrag in den Aquifer über längere Zeiträume wahrscheinlich. Weiterhin weisen die Befunde der Grundwasseruntersuchungen nach dem Hochwasser auf das generelle Risiko von Schadstoffinfiltration auch ohne den Betrieb von Retentionsbecken hin. Die Resultate dieser Dissertation fließen unmittelbar in ein Handbuch ein, das Entscheidungsträger und Betreiber von Rückhaltebecken und Wasserwerken dabei unterstützen soll mögliche Interessenkonflikte von vornherein zu vermeiden. Diese Arbeit konnte somit direkt in die praktische Anwendung eingebunden werden.